Diz à lenda que o nome Cruz das Almas faz referência aos antigos tropeiros que passavam pela região que ao chegarem à antiga vila de Nossa Senhora do Bonsucesso, eles encontravam no centro da vila uma cruz em frente a Igreja Matriz onde paravam e rezavam para as almas dos seus mortos.
Os primeiros povoadores do município procederam de São Félix e Cachoeira, no século XVIII, atraídos pela uberdade do solo. Sabe-se que dentre os principais pioneiros, se acham as tradicionais famílias Batista de Magalhães e Rocha Passos, brasileiros e descendentes de portugueses, ambas.
Os precursores estabeleceram plantação de cana-de-açúcar, fundaram engenhos e iniciaram a construção do arraial no grande planalto, à margem da estrada real que, partindo de São Felix se dirigia ao Rio de Contas e em seguida para Minas Gerais e Goiás.
O novo arraial pertencia à freguesia de São Félix. A capela existente foi elevada depois à freguesia com o nome de Nossa Senhora do Bonsucesso da Cruz das Almas, por Alvará Régio de 22 de janeiro de 1815. Até o fim do Império, pertencia à freguesia de Outeiro Redondo. Nove anos depois da proclamação da República, obteve independência.
Assim, o Arraial foi elevado à categoria de Vila e Município, ficando autônomo pela Lei Estadual nº 119, de 29 de julho de 1897.